Untitled

Funder

Organizational Unit

Publications

Desenvolvimento de uma célula biocombustível enzimática de lactato/O2 à base de papel: Como recolher energia do suor humano

Publication . Silva, José António Gonçalves da; Morais, Simone Barreira

Com uma população em constante crescimento, surge uma procura energética cada vez maior. A maior parte dessa energia provém cada vez mais de fontes renováveis, e as células de biocombustível podem bem fazer parte desta solução. Assim, o principal objetivo deste trabalho foi o desenvolvimento de uma célula a biocombustível baseada em papel, que pode servir como biossensor autossuficiente para medir os níveis de lactato em amostras. A célula de biocombustível foi composta por um bio ânodo baseado na imobilização da enzima lactato oxidase em elétrodos de papel nano estruturados modificados com um mediador redox, enquanto o bio cátodo foi composto pela enzima bilirrubina oxidase ligada ao elétrodo de papel nano estruturado. O design da célula de biocombustível envolveu uma abordagem mais sustentável e economicamente viável, uma vez que foi baseada em elétrodos de papel. Experimentalmente, o primeiro passo consistiu na fabricação dos elétrodos de papel, comparando, através de voltametria cíclica (CV), diferentes materiais e estratégias na impressão em tela dos elétrodos, bem como diferentes nano materiais de carbono na nano estruturação dos elétrodos, para determinar qual seria o mais adequado na montagem do biossensor. A partir desses resultados, foi determinado que os bio elétrodos de papel (PMW) seriam construídos com conectores de ouro impressos em tela e nanotubos de carbono de paredes múltiplas (MWCNT) aplicados por gotejamento. Posteriormente, foi realizada a caracterização individual tanto do bio ânodo de lactato oxidase (LOx) (PMW-NQ/LOx) quanto do bio cátodo de BOx (bilirrubina oxidase) (PMW/BOx) como biossensores na determinação dos respetivos substratos enzimáticos, nomeadamente, L-lactato e oxigénio. O bio elétrodo PMW/BOx apresentou uma sensibilidade de 7x10-6 A/mM e um limite de deteção (LOD) de 0,007 mM para oxigênio, enquanto o bio elétrodo PMW-NQ/LOx apresentou uma sensibilidade de 2x10-6 A/mM e um LOD de 0,024 mM para L-lactato. Finalmente, a célula a biocombustível foi montada usando o bio ânodo PMW-NQ/LOx e o bio cátodo PMW/BOx e caracterizada através da determinação da corrente (curvas de polarização) e da potência gerada (curvas de potência) em concentrações crescentes de L-lactato na presença de oxigénio (solução saturada com ar). O potencial de circuito aberto (OCP) máximo alcançado correspondeu a 0,62 V (5 mM). Foi possível obter uma correlação entre a potência gerada e as concentrações de L-lactato. A curva de calibração determinou um intervalo linear até 3 mM, uma sensibilidade de 3x10-7 A/mM e um LOD de 0,94 mM. A célula de biocombustível de L-lactato/O2 baseada em papel pode, assim, ser usada como um biossensor autossuficiente na deteção de L-lactato, caracterizando-se como uma ferramenta analítica simples e sustentável.

2024-07-16Master thesis

Embargoed access

Computational Modelling and Sustainable Synthesis of a Highly Selective Electrochemical MIP-Based Sensor for Citalopram Detection

Publication . Rebelo, Patrícia; Pacheco, João; Voroshylova, Iuliia V.; Seguro, Isabel; Cordeiro, Maria Natália D. S.; Delerue-Matos, Cristina

A novel molecularly imprinted polymer (MIP) has been developed based on a simple and sustainable strategy for the selective determination of citalopram (CTL) using screen-printed carbon electrodes (SPCEs). The MIP layer was prepared by electrochemical in situ polymerization of the 3-amino-4 hydroxybenzoic acid (AHBA) functional monomer and CTL as a template molecule. To simulate the polymerization mixture and predict the most suitable ratio between the template and functional monomer, computational studies, namely molecular dynamics (MD) simulations, were carried out. During the experimental preparation process, essential parameters controlling the performance of the MIP sensor, including CTL:AHBA concentration, number of polymerization cycles, and square wave voltammetry (SWV) frequency were investigated and optimized. The electrochemical characteristics of the prepared MIP sensor were evaluated by both cyclic voltammetry (CV) and electrochemical impedance spectroscopy (EIS) techniques. Based on the optimal conditions, a linear electrochemical response of the sensor was obtained by SWV measurements from 0.1 to 1.25 µmol L−1 with a limit of detection (LOD) of 0.162 µmol L−1 (S/N = 3). Moreover, the MIP sensor revealed excellent CTL selectivity against very close analogues, as well as high imprinting factor of 22. Its applicability in spiked river water samples demonstrated its potential for adequate monitoring of CTL. This sensor offers a facile strategy to achieve portability while expressing a willingness to care for the environment

2022-05-21Journal article

Open access

Electropolymerized, Molecularly Imprinted Polymer on a Screen-Printed Electrode—A Simple, Fast, and Disposable Voltammetric Sensor for Trazodone

Publication . Seguro, Isabel; Rebelo, Patrícia; Pacheco, João; Delerue-Matos, Cristina

In recent years, analytical chemistry has been facing new challenges, particularly in developing low-cost, green, and easy-to-reproduce methods. In this work, a simple, reproducible, and low-cost electrochemical (voltammetric) molecularly imprinted polymer (MIP) sensor was designed specifically for the detection of trazodone (TZD). Trazodone (TZD) is an antidepressant drug consumed worldwide since the 1970s. By combining electropolymerization (surface imprinting) with screen-printed electrodes (SPCEs), the sensor is easy to prepare, is environmentally friendly (uses small amounts of reagents), and can be used for in situ analysis through integration with small, portable devices. The MIP was obtained using cyclic voltammetry (CV), using 4-aminobenzoic acid (4-ABA) as the functional monomer in the presence of TZF molecules in 0.1 M HCl. Non-imprinted control was also constructed in the absence of TZD. Both polymers were characterized using CV, and TZD detection was performed with DPV using the oxidation of TZD. The polymerization conditions were studied and optimized. Comparing the TZD signal for MIP/SPCE and NIP/SPCE, an imprinting factor of 71 was estimated, indicating successful imprinting of the TZD molecules within the polymeric matrix. The analytical response was linear in the range of 5–80 µM, and an LOD of 1.6 µM was estimated. Selectivity was evaluated by testing the sensor for molecules with a similar structure to TZD, and the ability of MIP/SPCE to selectively bind to TZD was proven. The sensor was applied to spiked tap water samples and human serum with good recoveries and allowed for a fast analysis (around 30 min).

2022-04-06Journal article

Open access